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通过单原子位催化剂的电子金属-载体相互作用产生高区域选择性—小柯机器人—科学网

发布时间:2021-10-04 08:08    点击次数:168次   

  清华大学王定胜团队通过单原子位点催化剂的金属-载体相互作用产生高区域选择性。相关研究成果发表在2021年9月10日出版的国际学术期刊《美国化学会杂志》。

  配体是控制有机反应区域选择性最常用的手段。开发新的区域选择性控制方法对有机合成具有重要意义。

  在该研究中,研究人员通过研究各种反应机理,设计并合成了具有强电子金属-载体相互作用(EMSI)效应的单原子位催化剂(SAC),即Cu1-TiC。利用瞬态富电子特性,在反应过程中,金属催化中间体上炔烃的云回馈增强。通过该方式,该反应实现了电子无偏炔烃的高度线性E型区域选择性转化,并完全避免了支链异构体的形成(ln:br100:1,TON高达612,比先前记录的高3倍)。

  SACs的结构元件按照合成机理的要求进行设计。催化剂中的每一种元素在合成机理中都起着重要作用。这表明,通常被认为是提高多相催化中催化效率和持久性的EMSI,首次显示出调节均相催化中区域选择性的令人兴奋的潜力。


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